目前合成晶态共价三嗪框架（CTFs）的方法具有局限性（主要是合成晶态CTF太难了QAQ）并且关于亲水性CTFs在光催化全解水方面的报道较少。此工作提出了使用苄胺官能化的单体合成晶态和亲水的CTF-HUST-A1的方法。在该方法中，作者发现所用的碱性试剂在增强CTF结晶度和亲水性方面起着重要作用。CTF-HUST-A1表现出高的结晶性，优异的亲水性和光催化活性（在牺牲剂在的催化体系中H2释放速率高达umol/g/h）。作者还通过在CTF-HUST-A1上沉积双重助催化剂来实现光催化全解水，在不使用牺牲剂的情况下，在纯水中的H2和O2产生速率分别达到25.4umol/g/h和12.9umol/g/h。

图1强碱辅助苄胺单体形成高亲水性结晶CTFs可能的机理和CTFs相关的表征

此工作中，CTF-HUST-A1从p-xylylenediamin单体出发来合成，而非已报道的醛或苯甲醇（图1）。首先，作者用Cs2CO3作为反应的催化剂，但仅能得到无定形CTF。如图1所示，三嗪结构的形成最初涉及亚胺键的形成。一般希夫碱连接的COFs的合成中采用的酸或碱对结晶度会产生显著的影响，因为它可调节亚胺键可逆性形成。因此，碱性试剂的强度也可能像其他因素例如温度，微波功率，进料速度和酸度一样影响CTFs的结晶度。根据该原理，作者筛选出了各种催化剂，即Cs2CO3（先前的工作），K2CO3（pKa：10.3），KOH（pKa：13.5），EtOK（pKa：16.5）和tBuOK（pKa：17.5）。他们发现随着碱性试剂越强，CTF-HUST-A1的结晶度越高。作者发现tBuOK是该系列中最好的催化剂，它的存在能够以高收率和更少的反应时间合成CTF-HUST-A1。值得注意的是，该方法能以99.2%的产率合成CTF-HUST-A1-tBuOK，远高于以前的方法。而且tBuOK比之前工作中使用的Cs2CO3更便宜、更环保，因此该反应更经济、更环保。CTF-HUST-A1-tBuOK的结晶度也是系列中最高的。并且通过对该系列CTF-HUST-A1材料一系列表征，结果证明该材料的成功合成及其高结晶性。

图2CTF-HUST-A1在存在牺牲剂条件下的光解水性能。

在确认了CTF-HUST-A1的结构和基本光物理性质之后，作者在可见光条件下，以Pt作为助催化剂和三乙醇胺（TEOA）作为牺牲剂研究了其光解水性能。如图2所示，作者发现随着CTF-HUST-A1结晶度的提高，析氢速率（HERs）显着提高。CTF-HUST-A1-K2CO3的HERs为umolg-1h-1。CTF-HUST-A1-KOH的活性增加到umolg-1h-1。CTF-HUST-A1-EtOK显示出更高的HERs，可以达到umolg-1h-1。而CTF-HUST-A1-tBuOK在该系列中的最高活性高达umolg-1h-1。在相同条件下，这约为CTF-HUST-1（umolg-1h-1）的6.3倍，也可与其他多孔材料相媲美。

图3CTF-HUST-A1-tBuOK的全解水性能

发现了CTF-HUST-A1在存在牺牲剂条件下的高效光解水性能后，作者进一步对该材料进行了光催化全解水性能测试。作者选择了该系列中具有最高光催化活性的CTF-HUST-A1-tBuOK作为光催化剂并且在该材料中负载了两种合适的助催化剂。以前，金属磷化物已被用作水分解的有效助催化剂，因此作者将CTF-HUST-A1-tBuOK负载了4.5wt%NiPx与3.0wt.%Pt.测试结果如图4a所示，在不使用牺牲试剂的情况下，该材料成功地实现了光催化全解水。在纯水中，H2和O2的释放速率经计算分别为25.4umolg-1h-1和12.9umolg-1h-1。如图4b所示，CTF-HUST-A1-tBuOK的全解水性能显示出非常好的可回收性和稳定性。根据分析结果，CTF-HUST-A1-tBuOK在nm的纯水中的表观量子产率（AQY）约为0.8％。综上所述，本文报道了一种新的基于苄胺官能化单体的缩聚反应可以有效地合成晶态CTFs并且发现碱性催化剂对CTFs的晶态结构影响很大。所得的CTF-HUST-A1具有高结晶度和亲水性从而在光解水方面显示出高性能。此外，CTF-HUST-A1是不使用任何牺牲剂就能实现了光催化全解水的首例CTFs。该工作丰富了合成结晶CTFs的方法，也拓展了CTFs在光催化制氢中的实际应用。

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