AdvMater综述卤化铅钙钛矿
共同第一作者:杜文娜,张帅 通讯作者:刘新风教授和张青教授 第一单位:国家纳米科学中心 论文doi:10./adma. 前言今天非常荣幸邀请到刘新风教授和张青教授课题组来对他们最新发表在AdvancedMaterials上的文章进行解析。本文由作者张帅倾情打造,内容非常翔实,推荐大家细细品味!在此,感谢刘新风教授和张青教授,张帅的大力支持和无私分享。背景介绍(1)什么是强耦合作用 光和物质的相互作用是微纳光学研究的核心问题。在限域体系中,物质自身的能态跃迁与限域条件下的电磁场会发生耦合,即能量在光与物质之间发生交替转换。美国康奈尔大学的Hopfield最早指出光与物质的相互作用按照相互作用强弱可分为弱耦合和强耦合两种形式。对于前者,材料吸收光子后激发产生的载流子会复合产生光子,随后光子会再次被材料的其他地方吸收,在这个过程中光子和物质的能带结构没有发生变化,而光的辐射速率会加快,这又称为Purcell效应。而在强耦合区域,这一近似不再成立。能量在光与物质之间发生共振的交替转换,光子和物质的能态跃迁耦合形成一种杂化的状态,称为极化激元。在半导体中,光子更容易与束缚的电子-空穴对产生较强的耦合作用,也就是光子和激子的强耦合作用—激子极化激元,简称极化子(Figure1(a))。它最明显的特点就是光子模式和激子能量在动量空间的“反交叉”现象。此时能量重新分布于新的能量模式-上能支和下能支。在不同能量位置,极化子中包含的激子和光子比重不同,因而带来了一系列新奇的物理现象(Figure1(b))。 Fig.1Microcavitypolaritons.a)Polaritonsemergefromstrongcouplingbetweentheexcitonandthephotonicmodeofamicrocavity.Reproducedwithpermission.b)Dispersion,dynamicprocess,andthephotonandexcitonfractionsofpolaritonbranches. 极化子同时包含了原有的光子和激子的性质。其一大特点就是具有很小的有效质量(相当于电子的10-4~10-5),这导致极化子具有大的德布罗意热波长。作为一种波色子,这有利于实现激子极化激元在高温下的波色-爱因斯坦凝聚。然而极化子的寿命受光子和激子的调制,因而只能维持若干皮秒,并最终会以光的形式发射出来。这就需要极化子的不断补充以维持其凝聚状态。极化子激光就是在这个过程中实现的。由于该过程不需要粒子数反转,因而极化子激光通常具有远小于光子激光的阈值。极化子中激子的部分决定了其非线性特征,例如极化子的参量振荡和极化子散射导致的能量蓝移。最近发现的一系列新发现,例如室温下的超流现象,宏观尺度的凝聚,孤子传输等显示出极化子在新型光子器件,逻辑器件方面的重要价值。 (2)关于钙钛矿 钙钛矿作为一种有机-无机杂化材料,具有吸收系数高,载流子扩散长度长,较低的俄歇复合速率等性能优势。这使得其在太阳能电池,LED,光增益等方面的研究很多。另外钙钛矿带隙连续可调,工艺成本较低,这为产业化应用提供了基础。早期钙钛矿的研究侧重于薄膜的光伏性能和电致发光的探索。近年来随着制备手段的发展,人们更注重钙钛矿高结晶质量对性能的改善。目前基于钙钛矿光学微腔中相干光的研究越来越多。这里不仅有基于钙钛矿自发结晶生长得到的光学腔,例如单晶片,纳米线;还有“自上而下”构建的光学微腔,如布拉格谐振腔(DBR)等。这些基于钙钛矿增益介质的光学微腔表现出各自的特点,例如高的品质因子,特定方向发射等。另外钙钛矿可以具有大的激子束缚能和振子强度,光学微腔也为研究这里面的光与物质相互作用提供了条件。 本文亮点钙钛矿具有大的耦合强度和低阈值极化子激光,是构建室温极化子器件的理想材料。相对于传统半导体材料,钙钛矿同时具有制备成本低廉,带隙能量和维度可调等优点。钙钛矿体系的强耦合现象仍存在很多需要回答的问题,同时也展示了这一材料的应用潜力。例如钙钛矿量子点和二维薄膜具有很大的激子振子强度,它们和光子强耦合有怎样的表现值得期待。另一方面,侧向光学限制和光子晶体与激子发光的强耦合可实现多模式,可调制的极化子聚集态,这里面的极化子散射机制对其分布的影响也有待研究。最后,深刻理解这一强耦合过程还需要时间尺度上的研究。例如通过超快光谱的手段可研究钙钛矿材料中强耦合产生,传输和聚集的动力学机制。 图文解析这篇综述的撰写源于我们课题组在钙钛矿光与激子强耦合方面完成的一些工作。刘老师之前在钙钛矿可控合成和微腔激光器做了很多研究。在此基础上我们对钙钛矿微腔中的传播模式进行了研究。最开始我们在有机-无机杂化钙钛矿中发现了非光学模式的波导传播。通过理论模拟我们将其解释为微腔中的光子-激子强耦合的结果。后来在银表面通过金属表面的等离子增强可进一步增强其耦合强度。另外在纯无机钙钛矿纳米线中我们观察到了高达meV的拉比劈裂,同时伴随激光阈值的显著降低。与此同时,近几年国内外其他研究团队在钙钛矿强耦合方面的报道也多了起来。我们认为有必要对近年来钙钛矿光子-激子强耦合方面的研究作一个回顾,阐明钙钛矿作为极化子器件的优势,并展望其未来的白癜风的偏方治疗白癜风能控制吗 |
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