过渡金属硒化物在碱性介质中对氧还原和析氧反应(ORR/OER)表现出高活性。然而,关于催化剂结构对其ORR/OER活性的影响的许多基本问题仍然未知。因此,黑龙江大学邹金龙、TangBo和哈尔滨工业大学尤世界等制备了由超薄碳层包覆的三维(3D)花状Ni3Se4作为双功能催化剂(Ni3Se4/UCL),并对其电催化性能进行探究。C和N元素的分布(映射)证实了Ni3Se4与UCL的牢固结合形成具有凹凸表面的花瓣状。优化的Ni3Se4/UCL-3(NiCl2?6H2O/C的质量比为3)表现出优异的ORR(E1/2=0.82V)和OER(Ej=10=1.58V)活性。另外,Ni3Se4/UCL-3在次循环(ORR)后E1/2的负移仅为12mV,并且在20小时测试(OER)后电流密度下降仅为7.34%。DFT计算表明,包括电荷积累和耗尽在内的界面电荷再分配行为导致Ni3Se4()和UCL之间的强电子相互作用为ORR/OER获得有效的电荷转移。另外,Ni物种的价态转变是OER的活性来源,即β-NiOOH导致高OER活性,原位X射线衍射测试验证了OER过程中亚硒酸盐(NiSeO3)结晶的形成,提高了ORR活性。该研究通过调节界面工程和活性物质与碳层之间的内部电荷转移,为开发双功能氧催化剂提供了一种可行的方法。Three-dimensionalNi3Se4flowersintegratedwithultrathincarbonlayerwithstrongelectronicinteractionsforboostingoxygenreduction/evolutionreactions.ChemicalEngineeringJournal,.DOI:10./j.cej..

点击阅读原文,提交计算需求!

预览时标签不可点收录于话题#个上一篇下一篇


转载请注明地址:http://www.heizhongcaozia.com/hzczzwxt/60344.html