通讯作者:郭宇铮;尹华意;汪的华;通讯单位:武汉大学高效水电解槽的发展受缺少低成本和丰富的析氢反应(HER)催化剂的限制。此外,发展一种简单的制备工艺,且在工业级条件下可运行的电解槽极为重要。基于此,武汉大学资源与环境科学学院汪的华、尹华意教授课题组与电气与自动化学院郭宇铮教授课题组联合报告了一种自立式MoC–Mo2C催化电极。该异质结催化剂展现出高效的HER性能。相关工作以“AdurableandpH-universalself-standingMoC-Mo2Cheterojunctionelectrodeforefficienthydrogenevolutionreaction”为题发表在NatureCommunications上。图1.材料合成和表征。要点1.研究人员首先使用温室气体CO2为碳源、在金属钼基体上通过控制熔盐电解条件在钼表面原位生长制备了具有蜂窝状多孔微结构、超亲水、高机械强度的MoC-Mo2C异质结涂层析氢电极。熔融碳酸盐电解采用活性基材(例如,Mo)参与碳化物层的形成,从而确保Mo基材与电解MoC-Mo2C异质结层之间的牢固连接,使MoC-Mo2C异质结层足够坚固。要点2.MoC-Mo2C电极在酸性和碱性电解质中均表现出优异的氢析出催化活性,在工业级电流密度(mAcm-2)电解条件下过电位分别为mV(酸)和mV(碱),在工业电解温度(~70°C)析氢过电位进一步降低,超过小时(天)的长寿命。要点3.密度泛函理论(DFT)的电子结构计算揭示了MoC-Mo2C异质结增强HER性能的潜在机制。MoC-Mo2C异质结能够优化质子吸附自由能(ΔGH*=-0.13eV),并有效降低水分解能垒(在碱性溶液中水离解的能垒为1.15eV),具有超高的本征催化活性和宽pH范围的适应性;电极表面蜂窝状微观结构为析氢反应提供了丰富的催化析氢活性位点;超亲水的表面性质有利于工业级电流密度下氢气的快速逸出;原位生长的高结合力MoC-Mo2C涂层保证了电极的超高稳定性。熔融碳酸盐电解被证明是一种有效的表面工程方法,可以调整表面的亲水性(接触角约为32°)、催化层的组成以及表面微形貌。实验和理论研究都证实,电解MoC-Mo2C异质结是一种有前途的低成本催化剂,用于在模拟工业操作条件下运行的H2生产。图2.电解电极在酸性和碱性溶液中的HER性能。图3.TOFLSV曲线和DFT计算。图4.水与电极之间的接触角图像以及电极表面气泡的演化过程。图5.在高电流密度和高工作温度下操作的大电极的电解放大和HER性能。链接:


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